近日,理学院物理系张杰副教授与大阪大学Masanori Sakamoto教授、庆应义塾大学Hayato Sakai教授以及韩国三星显示钻研中心Kim Hyeon-Deuk教授等钻研人员合作,在国际光子学顶级期刊《Nature Photonics》上在线颁发题为“Molecular quantum-dot orbital hybridization supports efficient endothermic singlet exciton fission”的沉要钻研论文。该论文张杰副教授为第一作者,Masanori Sakamoto教授、Hayato Sakai教授以及Kim Hyeon-Deuk教授为共同通讯作者。

单线态激子裂分(SF)是一种可能将一个高能光子引发的单线态激子转化为两个低能三线态激子的光物理过程,其理论量子效能可达200%,被以为是突破传统太阳能电池肖克利-奎伊瑟(Shockley–Queisser)理论效能极限的关键蹊径之一。然而,合用于硅基太阳能电池的无数裂分资料(如并四苯等并苯类分子)属于“吸热型”裂分系统,即天生的两个三线态激子总能量高于初始单线态激子,导致该过程在热力学上不利,反向反映难以预防,裂分效能持久受限。若何高效实现吸热型单线态激子裂分,一向是该领域的主题难题。
针对这一瓶颈,合作团队创新性地将并四苯分子建饰在分歧组分的量子点(CdTe、CdSe、CdS)表表,构筑了分子-量子点复合系统。通过飞秒至纳秒功夫分辨瞬态吸收光谱、全局拟合分析以及第一性道理推算,系统调查了三种量子点系统中的裂分动力学行为。

钻研初次发现,在CdTe量子点表表,并四苯分子与量子点之间产生了显著的轨路杂化,形成了一种全新的中央态—杂化态(Hybridised State, HS)。该杂化态在能量上靠近分子引发态,可能有效降低吸热过程的能垒,推进多激子态(即耦合的三线态对)的急剧天生。相比之下,在CdSe和CdS量子点表表,杂化较弱或缺失,裂分效能显著降低。
尝试数据显示,在CdTe–并四苯系统中多激子态的产率靠近200%,最终分离为自由三线态激子的产率达到95%,险些实现了齐全裂分。动力学分析批注,杂化态的存在不仅加快了裂分过程,还有效抑造了反向沉组反映,使得三线态激子在微秒功夫尺度上不变存在,为后续的电荷分离或能量转移提供了有利前提。这一发现不仅深入了对吸热型单线态激子裂分微观机造的理解,也为设计高效能有机-无机杂化光伏资料、尤其是用于硅基叠层太阳能电池的敏化层提供了明确的理论领导。
《Nature Photonics》是国际光子学领域的顶级期刊,由Springer Nature出版,专一于光子学基础与利用钻研。该期刊在学术界享有较大名誉,颁发的文章通常拥有沉要的科学意思和利用价值。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41566-026-01908-0